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使用表面增强拉曼光谱进行分子传感

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放大字体  缩小字体    发布日期:2019-12-31  浏览次数:1070
核心提示:1928年,印度著名物理学家拉曼(CV Raman)发现了原子或分子对光子的非弹性散射。因此将该效应称为拉曼散射或拉曼效应。

1928年,印度著名物理学家拉曼(CV Raman)发现了原子或分子对光子的非弹性散射。因此将该效应称为拉曼散射或拉曼效应。

瑞利散射

大多数光子从原子或分子中弹性散射。这意味着散射的光子具有与入射在分子上的光子相同的能量和波长。这种弹性散射现象称为瑞利散射,它解释了大多数光学散射过程,例如天空的蓝色和海洋的颜色。但是这些散射光子中的一小部分(即小于1x10 -7)具有与入射光子不同的频率。

拉曼因观察液体中的这种非弹性散射效应而在1930年获得了诺贝尔奖。后来,俄罗斯科学家Grigory Landberg和Leonid Mandelstam也在晶体中观察到了这种效应。但是,为什么散射过程中的这种异常现象如此重要?好吧,要知道答案,我们必须首先了解它为什么会发生。

拉曼位移光子具有更高或更低的能量,这取决于其散射分子的振动状态。如果散射的光子具有比入射光子低的能量(更长的波长),则称为斯托克斯位移。如果散射的光子具有比入射光子更高的能量(更短的波长),则称为反斯托克斯位移。

分子的结构和化学信息

这意味着非弹性散射辐射可以为我们提供分子的结构和化学信息。每种材料都具有这些非弹性散射的特定特征,因此可以将这些信号的详细研究用于有效的光谱技术。因此,在凝聚态物理学中,拉曼光谱法允许研究振动(声子),旋转和其他低频模式。

为此目的,主要使用在近紫外线至近红外范围内的光源。荧光分子具有在刚性晶格中发生的振动的弛豫,并且拉曼散射对这些弛豫非常敏感,因此充当分子中特定化学键的指纹。

既然我们对拉曼散射是一个简短的概述,我们需要知道该技术的局限性。与瑞利散射相比,自发拉曼散射非常弱。因此,检测信号极低。这严重限制了该技术的实际使用,特别是对于浓度极低的材料。

表面增强拉曼散射(SERS)

1974年,南安普顿大学的Fleischmann,Hendra和Mcquillan偶然发现了“表面增强拉曼散射(SERS)”。他们正在尝试做吡啶的拉曼光谱,该吡啶在粗糙的银电极上具有很高的拉曼横截面。他们将多重增强信号归因于由于粗糙而增加的表面积。

1977年晚些时候,西北大学的Jeanmaire和Van Duyne以及肯特大学的Albrecht和Creighton报告说增强的信号并不是主要由于表面积的增加。他们证明信号强度的增强是通过拉曼散射效率的真正提高而产生的。

值得注意的是,尽管最初的SERS研究是在基于吡啶和粗糙银电极的电化学系统上进行的,但它几乎可用于研究所有表面反应。对该现象的工作机制进行了数十年的辩论,最后,围绕局部电磁增强过程建立了共识,我们将对此进行简要讨论。

输出信号的增强归因于光在称为局部表面等离振子共振(LSPR)的局部点处的放大。LSP是局部电磁场的紧密结合增强。这些是在等离子响应材料表面的间隙,缝隙或尖锐特征中产生的,这些材料通常是金属,例如银,金,铝和铂。  

设计良好且具有增强LSP响应的底物可用于产生高信号强度,并能够在正确的条件下甚至检测单个分子。从理论上讲,SERS的电磁增强可以达到10 10到10 11的倍数

在大多数情况下,幅度可以达到电磁场四次方的增强因子。具有高拉曼横截面的染料分子通常用于SERS应用。最大化SERS的增强因子仍然是研究的活跃领域。

表面增强拉曼散射的显着特征

SERS的一些显着特征如下:

  1. 这是一种无损的原位振动技术。
  2. 需要具有可增强LSPR信号特征的表面(例如边缘,缝隙和尖锐边缘)以改善信号。
  3. 由于LSP是电磁场的表面结合增强,因此必须将分子引导到表面附近进行检测。
  4. SERS具有很高的空间分辨率,扩展范围达几纳米,甚至可以检测到单层分析物。
  5. 不同的等离子体材料,尤其是金属,在不同的波长下具有不同的等离子体响应。例如,银和铜有助于增强可见光范围,而金则适合于近红外波长。

表面增强拉曼散射的应用

表面增强拉曼光谱具有许多应用,特别是在材料表征和分子传感方面。它可以提供有关任何化学反应中键的形成或破裂的分子水平信息。它可用于观察反应过程中形成的中间体,从而也可以区分反应产物。

对于涉及界面水分子和电极以及电解质的电化学反应,可以使用SERS研究整个动力学。SERS属于用于研究分子组成的极其敏感的表面技术。可以将其与不同的表征工具配合使用,以制成用于高效分子传感器的整体表征设备。

最近,诸如原子力显微镜(AFM)尖端的扫描探针显微镜(SPM)技术已与拉曼分光光度计结合使用,以增强尖端和表面附近的局部电磁场响应。当用激光束照射时,隧道模式操作的尖端在尖端和表面之间的间隙中产生局部表面等离子体激元,这导致非常高的光强度被限制在非常小的空间中。这些局部热点是低浓度分子传感的理想场所。



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